催化是化学工业的基础，为人类社会发展提供了丰富的材料、能源、药品等必须保障和支撑。均相催化、多相催化和酶催化是催化的三种基本形式，有着各自广泛的应用领域和重要价值。三者之间的耦合有望开发出更高效、环保、经济的催化过程，并实现单一形式催化难以完成的目标，为化学工业的可持续发展提供新技术。然而，均相催化、多相催化和酶催化的反应条件往往不匹配，易造成催化剂失活。其中，酶催化剂一般需要在常温、常压、水溶液等温和条件下发挥作用。因此，如何设计酶与均相、多相催化剂的复合催化剂，使其在相对温和条件下同时具备各自较高的催化活性是一个关键的挑战。

通过在蛋白-高分子结合物纳米限域空间中可控合成酶-金属亚纳米团簇复合物，揭示了复合催化剂中蛋白、高分子中有机官能团对金属亚纳米颗粒的界面调控机制，探索了酶-金属复合催化剂在手性药物绿色合成中的应用，为酶催化和多相催化耦合及其在绿色生物制造以及环境污染物降解中的应用提供了新思路。

（Nature Catalysis 2019, 2, 718-725.）

将金属单原子结合于酶分子上构建酶-金属单原子复合催化剂，理论上可以实现高选择性的酶催化与高效率的单原子催化在温和条件下的高效协同，有望开发出更加高效、环保、经济的催化过程，实现单一形式催化难以完成的目标。然而，利用柔性蛋白分子作为载体制备单原子分散金属催化剂存在蛋白分子表面氨基酸残基难以与金属单原子稳定结合的瓶颈问题。以酶-高分子结合物为模板，通过光化学法在高分子链上产生碳自由基，利用碳自由基和酶上的氨基酸残基与金属原子的共同作用，实现了酶与金属单原子的稳定结合。利用扩展X射线吸收精细结构、纳升电喷雾电离质谱、分子动力学模拟、密度泛函理论计算等手段，对金属单原子与酶-高分子的结合位点进行了深入分析。构建的脂肪酶-钯单原子复合催化剂在烷基-烷基交叉偶联反应中具有高活性，该催化效率与传统均相催化剂相比提高了300倍。

（Nat Commun 2022, 13, 2189.)